Après avoir obtenu son diplôme d’infirmière de la SSBM en 1914, la baronne Mallet entre très tôt au service de la Croix-Rouge française, où elle fera preuve d’un engagement très actif comme infirmière pendant la Première Guerre mondiale. Pendant la Seconde Guerre mondiale, en qualité d’attachée au ministère de la Santé publique de 1939 à 1945, elle est chargée de la protection de mères et d’enfants de l’Alsace-Lorraine ayant trouvé refuge dans neuf départements du Sud-Ouest et obtient l’autorisation de procéder au dépistage de la tuberculose dans 450 camps de prisonniers de guerre. Le 1er août 1940, elle est nommée directrice des services médico-sociaux pour les prisonniers de guerre à la Croix-Rouge française, où elle fera preuve d’un engagement intelligent, infatiguable et sans concessions afin d’adapter les services au gré des évènements. En 1944, avec d’autres membres de son service suspectés de faire partie de la Résistance, la baronne est détenue par la Gestapo pendant cinq mois à la prison de Fresnes.

Pendant et après la Seconde Guerre mondiale, Jacqueline Mallet continue son service dévoué auprès de la Croix-Rouge française en organisant 24 formations médicales et en créant des centres de convalescence dans la région parisienne. Pendant la guerre, elle met sur pied un réseau national de services médicaux et sociaux pour les prisonniers rapatriés et leur famille, composé de 650 assistantes sociales, de 450 médecins-conseils, de 200 secrétaires et de 11 000 correspondants bénévoles, en plus de gérer le service ambulant de dépistage de la tuberculose par la radiophotographie de la Croix-Rouge française.

À la fin de la Deuxième Guerre mondiale, cette humanitaire dans l’âme continue de consacrer sa vie à aider les autres, particulièrement les enfants handicapés et mutilés par les bombardements. Elle installe ces enfants au Château des Mesnuls (Yvelines) afin de les soigner et de les préparer à la vie active. En 1947, elle crée une fondation dont la devise est « moteur d’espoir pour le handicap », qui est maintenant connue sous le nom Fondation Mallet.

Jacqueline Mallet continuera de se dévouer pour la Croix-Rouge française à titre de membre du Conseil d’administration et de vice-présidente du Conseil départemental des Yvelines jusqu’à son décès, en 1980. Aujourd’hui encore, une fondation porte son nom et plusieurs établissements entretiennent sa mémoire. Grâce à cette aristocrate qui consacra une grande partie de sa vie aux autres, beaucoup d’adolescents ont pu recevoir des services de rééducation et une formation afin de pouvoir vivre pleinement. Ils lui en seront toujours reconnaissants.